Journalist en programmamaker Louis Theroux is gefascineerd door religie en heeft veel ervaring in het omgaan met excentriek en extreem gedrag. Hij zit niet bij de pakken neer als zijn verzoek het hoofdkwartier van de Scientology Church te bezoeken wordt geweigerd. Geïnspireerd door de filmtechnieken die de Church zelf gebruikt en geholpen door voormalige leden, huurt hij acteurs in om Tom Cruise en Scientology-leider David Miscavige na te spelen en zo inzicht te krijgen in de werkwijze van de organisatie. In een bizarre twist ontdekt Theroux dat de Church tegelijk een film over hem maakt.